锡-铅交融总相宜,“强身益寿”亦可期

2009年报导的第一例有机-无机杂化钙钛矿(CH3NH3PbI3)太阳能电池效率为3.8%;2019年其效率攀升至25.2%。短短十年,它实现了当今“光伏王者”晶硅电池发展六十余载相媲美的转换效率,成为光伏领域的明星材料。电池效率的不断突破源于卤化铅钙钛矿材料优异CH3NH3PbI3的光电性能,包括光吸收系数高、载流子扩散距离长、缺陷密度低、合适的光学带隙等。尽管杂化钙钛矿材料在光伏领域研究如火如荼,但是,稳定性差和铅的毒性严重制约了钙钛矿太阳能电池的商业化。

实验报导锡-铅混合钙钛矿可以达到“一石三鸟”的效果,既提高了稳定性,又降低了铅的浓度,同时提升了太阳能电池的光电转换效率,最新效率达24.8%。但是,其超长的激发态寿命的微观机理却成为未解之谜。一般来说,锡掺杂会降低本体铅钙钛矿的带隙,加剧电声相互作用,加快非辐射电子-空穴复合。

为了探究光生载流子寿命延长的微观机制,北京师范大学龙闰教授(点击查看介绍)课题组结合含时密度泛函理论和非绝热分子动力学,研究了不同锡掺杂浓度对卤化铅钙钛矿电子结构和光生电荷动力学的影响。模拟结果表明,低浓度锡掺杂(CH3NH3Sn0.03Pb0.97I3)形成一个类小极化子的空穴局域态,而高浓度锡掺杂(CH3NH3Sn0.25Pb0.75I3)时形成一个类大极化子的空穴局域态,两者都促进了电荷分离,使得非绝热耦合强度相较于未掺杂体系分别减小了45%和38%。同时,质量较轻、半径较小的锡替代铅增加了晶胞内的自由体积,加剧了原子的热运动,加速了量子相干性过程。此外,虽然锡掺杂时带隙值分别降低了0.44和0.27eV,但是,锡的引入不会在禁带中形成陷阱态。三个因素共同作用,使低浓度、高浓度锡掺杂时非辐射电子-空穴复合时间分别延长至原始体系的3.5和1.3倍。正可谓锡-铅交融总相宜,“强身益寿”亦可期。

锡-铅交融总相宜,“强身益寿”亦可期

Hole Localization Inhibits Charge Recombination in Tin-Lead Mixed Perovskites: Time-Domain ab Initio Analysis

Ran Shi, Run Long

J. Phys. Chem. Lett., 2019, 10, 6604-6612, DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b02786

导师介绍

龙闰

***/university/faculty/43006

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